华东理工大学化学与分子工程学院教授王海丰团队提醒了光激起电子空穴在半导体/吸附物界面间的搬运机制，为光催化反响中光能向化学能的转化进程供给了新的理论见地。相关研讨发表于《天然—通讯》。
深化了解界面电子空穴搬运机制对提高光转化功率至关重要。但是，因为该进程的超快特性及自由基中间体的不稳定性，试验上难以捕捉原子级的搬运动力学进程，从理论上研讨相同具有挑战性。
研讨团队以光激起CH3O?/TiO2(h+)系统为研讨目标，提出了主导界面空穴搬运的键弹性机制（BSM），发现局域态空穴倾向于经过BSM以较低能垒进行绝热搬运至CH3O?，而不对错绝热键曲折机制（BBM）。
团队进一步选用非绝热分子动力学（NAMD）模仿探求了这一搬运进程。成果显现，Obr?与CH3O?之间有较大的热力学禁带，空穴从Obr?向CH3O?的直接跃迁途径遭到明显按捺；只有当CH3O?的原子结构弛豫至CH3O自由基构型时（势能面穿插），光生空穴才能在热力学上有利地搬运，表现为电子-原子核耦合的绝热进程。
根据神经网络势驱动的加快动力学模仿标明，在水溶液/TiO2(110)界面环境下，BSM绝热途径依然是主导机制，但搬运速率会遭到界面水和共吸附物的阻止而变慢。
值得一提的是，该研讨成果能推行至其他TiO2晶相系统。系列光激起Dads-/TiO2(h+)系统研讨根据成果得出，界面空穴搬运能垒与电子从吸附物至半导体外表的笔直激起能直接相关，标明该进程具有“早过渡态”的实质特性。这一成果为判别空穴搬运动力学难易程度供给了定量根据。
